As terras que hoje compõem o Município de Cambuci começaram a ser desbravadas no início do século XIX. Até então, apenas os índios Puris possuíam aldeamento nessa área.
A primeira notícia sobre a localidade data de 1810, quando a sesmaria de São Lourenço foi doada à família Almeida Pereira. Essas terras abrangiam toda a área ainda hoje conhecida como São Lourenço, no Distrito de São João do Paraíso.
Duas outras localidades também surgiram logo após a concessão da sesmaria: Bom Jesus de Monte Verde e São José de Ubá. Apesar da escassez de informações relativas a essa fase inicial da história do Município, sabe-se ter sido em São Lourenço o início do desbravamento do território municipal. Após a concessão da sesmaria, estabeleceram-se 'pousos de tropa' e 'ranchos' em diversos pontos das novas terras, ocorrendo então, o povoamento com a fixação de colonos vindos, principalmente, de Minas Gerais, os quais estabeleceram moradias, plantações, pastagens, etc., iniciando a ocupação efetiva da localidade.

Distrito criado com a denominação de Cambuci, pela deliberação de 29-10-1890, subordinado ao município de São Fidélis e Itaperuna.
Elevado à categoria de vila com a denominação de Monte Verde, pelo Decreto n.º 222, de 06-05-1891, desmembrado de São Fidélis e Itaperuna. Sede na povoação de Monte Verde. Constituído do distrito sede. Instalado em 30-06-1891.
Pela Lei Provincial ou Decreto de n.º 2.373, de 12-11-1879 e por Decretos Estaduais n.ºs 01 de 08-05-1892 e 1-A, de 030-06-1892, são criados os distritos Cambuci, Santa Rita das Frecheiras, São João do Paraíso e São José de Ubá.
Pelo Decreto Estadual n.º 1, de 08-05-1892, é extinta a vila de Monte Verde.
Pelo Decreto Estadual n.º 1-A, de 03-06-1892, a vila de Monte Verde é reduzida categoria de distrito voltando a pertencer ao município de São Fidélis.
Elevado novamente à categoria de vila com a denominação de Monte Verde, pelo Decreto Estadual n.º 24, de 05-11-1892, desmembrado de São Fidélis e Itaperuna. Sede no distrito de Monte Verde. Constituído de 5 distritos: Monte Verde, Cambuci, São João do Paraíso, São José de Ubá e Santa Rita das Frecheiras. Instalado em 13-04-1893.
Pela Lei n.º 213, de 13-12-1895, é transferida a sede municipal de vila Monte Verde para o distrito de Cambuci.
Pela Lei Estadual n.º 591, de 02-01-1903, restabelece a sede do municipal para Monte Verde.
Em divisão administrativa referente ao ano de 1911, o município de Monte Verde é constituído de 5 distritos: Monte Verde, Cambuci, São João do Paraíso, São José de Ubá e Santa Rita das Frexeiras.
Pela Lei Estadual n.º 1.226, de 31-12-1914, a sede do município foi novamente transferida para o distrito de Cambuci.
Pela Lei Estadual n.º 1.334, de 09-11-1916, o distrito de Santa Rita das Frexeiras passou a denominar-se Funil.
Pela Lei Estadual n.º 1.476, de 17-10-1918, o município tomou a denominação de Cambuci.
Elevado à condição de cidade com a denominação de Cambuci, pela Lei Estadual n.º 2.335, de 27-12-1929.
Em divisão administrativa referente ao ano de 1933, o município já denominado Cambuci, é constituído de 5 distritos: Cambuci, Funil (ex-Santa Rita das Frexeiras), Monte Verde, São João do Paraíso e São José de Ubá.
Assim permanecendo em divisões territoriais datadas de 31-XII-1936 e 31-XII-1937.
Pelo Decreto Estadual n.º 641, de 15-12-1938, o distrito de São José de Ubá passou a denominar-se Juca Neto e o distrito de São João do Paraíso a denominar-se Paraisinho.
No quadro fixado para vigorar no período de 1939-1943, o município é constituído de 5 distritos: Cambuci, Funil, Juca Neto (ex-São José de Ubá), Monte Verde, Paraisinho (ex-São João do Paraíso).
Pelo Decreto-lei Estadual n.º 1.056, de 31-12-1943, o distrito de Juca Neto volta a denominar-se São José de Ubá. Sob o mesmo Decreto o município adquiriu o distrito de Três Irmãos do município de Itaocara.
Por Ato das Disposições Constitucionais Transitórias deste Estado, promulgado em 20-06-1947, o distrito de Paraisinho volta a denominar-se São João do Paraíso.
Em divisão territorial datada de I-VII-1960, o município é constituído de 6 distritos: Cambuci, Funil, Monte Verde, São João do Paraíso (ex-Paraisinho), São José de Ubá (ex-Juca Neto) e Três Irmãos.
Assim permanecendo em divisão territorial datada de 1991.
Pela Lei Estadual n.º 2.495, de 28-12-1995, é desmembrado do município de Cambuci o distrito de São José de Ubá. Elevado à categoria de município.
Em divisão territorial datada de 1997, o município é constituído de 5 distritos: Cambuci, Funil, Monte Verde, São João do Paraíso e Três Irmãos.
Pela Lei Municipal n.º 347, de 1999, é criado o distrito de Cruzeiro e anexado ao município de Cambuci.
Em divisão territorial datada de 2003, o município é constituído de 6 distritos: Cambuci, Cruzeiro, Funil, Monte Verde, São João do Paraíso e Três Irmãos.
Assim permanecendo em divisão territorial datada de 2019.