A história do município de Iraí teve início em meados de 1893, quando um grupo de aproximadamente 200 habitantes, provenientes de Cruz Alta, partidários da Revolução Federalista, ameaçados pela ação governamental, cruzaram terras de Palmeira das Missões rumo às barrancas do rio Uruguai, ao Norte do Estado num percurso de 120 quilômetros. Nos primeiros tempos, estes refugiados enfrentaram dificuldades por estarem isolados de qualquer núcleo populacional. Em uma de suas incursões em busca de alimentos, nesta região, onde a caça e a pesca eram abundantes, encontraram um pântano às margens do rio do Mel com várias fontes de águas quentes e frias que brotavam da terra com grande força e com um cheiro característico, atraindo, devido às suas qualidades, uma grande quantidade de animais de caça. Estavam descobertas as famosas fontes milagrosas de Iraí, que inicialmente foi denominada Fontes de Barreiro do Mel e mais tarde Águas do Mel.
No ano de 1908, o local recebera oficialmente o nome de Colônia Guarita, porém continuava sendo conhecida pelo nome de Águas do Mel. Em 1911, chegaram colonizadores dos municípios de Caxias do Sul e Guaporé. Em 1914, o local onde se tomavam banhos no então 8º Distrito de Palmeira das Missões, não passava de um rancho de palha. Logo a fama das milagrosas águas se espalhou por todos os cantos do Rio Grande do Sul, chamando a atenção dos governantes do Estado. No dia 8 de março de 1916, foi oficialmente fundada a Vila Águas do Mel, então sertão de Palmeira das Missões. No ano de 1917, ocorreu a primeira exploração oficial do Estado, quando foram identificadas cinco fontes de águas sulforosas na região.
No ano de 1918, diversas levas populacionais chegaram para povoar a região que nesta época já havia sido elevada ao posto de 2º Distrito de Palmeira das Missões. Inicialmente denominaram o local das fontes de “Barreiro do Mel”, pois as margens deste arroio eram cercadas de colmeias. Em 1920, a localidade hoje “Iraí”, chamava-se Cruzeiro do Sul. Porém, o Governo do Rio Grande do Sul verificou que em Santa Catarina, existia um município cognominado, também, de Cruzeiro do Sul. No dia 11 de novembro de 1920, o “Cruzeiro” rio-grandense passou a se chamar Irahy, na língua indígena, ira=mel e hy=água, tradução literal Águas do Mel. Termo que mais tarde seria adotado como nome do município.
Através do Decreto Estadual Nº 5.368 de 1 de julho de 1933, do Governador José Antonio Flores da Cunha, “Irahy” foi desmembrado de Palmeiras das Missões, constituindo-se em município. Foi instalada a prefeitura, tomando posse como primeiro prefeito o médico Vicente de Paula Dutra, em 13 de agosto de 1933. Por volta de 1937, seguindo os preceitos da nova ortografia, surgiu à grafia “Iraí”, que permaneceu definitiva. O então governador do estado enviou os engenheiros Tôrres Gonçalves e Saturino de Brito, para dirigirem os trabalhos de planejamento e desenvolvimento da cidade. Hoje, no lugar daquele pântano, surgiu o Balneário Osvaldo Cruz e em seu redor floresceu uma linda e acolhedora cidade, chamada Iraí, uma das maiores atrações turísticas do Rio Grande do Sul.

Distrito criado com a denominação de Iraí (ex-povoado) por Atos Municipais n.ºs 89, de 09-11-1921 e 2, de 13-08-1933, subordinado ao município de Palmeira.
Elevado à categoria de município com a denominação de Iraí, pelo Decreto Estadual n.º 5.368, de 01-07-1933, desmembrado de Palmeira. Sede no antigo distrito de Irai ex-povoado. Constituído do distrito sede. Instalado em 13-08-1933.
Pelo Ato Municipal n.º 2, de 13-08-1933, foram criados os distritos de Alpestre e Prado e anexados ao município de Irai.
Em divisões territoriais datadas de 31-XII-1936 e 31-XII-1937, o município aparece constituído de 4 distritos: Iraí, Alpestre, Gramado e Prado.
Pelo Decreto Estadual n.º 7.199, de 31-03-1938, o distrito de Gramado passou a denominar-se Rio dos Índios e junto com Alpestre foram reduzido a condição de povoados, sendo seus territórios anexados ao distrito sede do município de Irai.
No quadro fixado para vigorar no período de 1939-1943, o município é constituído de 2 distritos: Irai e Prado.
Pelo Decreto-lei Estadual n.º 720, de 29-12-1944, o distrito de Prado passou a denominar-se Novo Prado.
Pela Lei Municipal n.º 15, de 01-03-1948, foram criados os distritos de Alpestre, Caiçara, Farinhas, Planalto, Rio dos Índios, Saltinho e Volta Grande todos anexados ao município de Iraí.
No quadro fixado para vigora no período de 1944-1948, o município é constituído de 9 distritos: Iraí, Alpestre, Caiçara, Farinhas, Novo Prado (ex-Prado), Planalto, Rio dos Índios, Saltinho e Volta Grande.
Pela Lei Municipal n.º 98, de 07-03-1950, o distrito de Novo Prado passou a denominar-se Vicente Dutra.
Em divisão territorial datada de 1-VII-1950, o município é constituído de 9 distritos: Iraí, Alpestre, Caiçara, Farinhas, Planalto, Rio dos Índios, Saltinho, Vicente Dutra (ex-Novo Prado) e Volta Grande.
Pela Lei Estadual n.º 2.523, de 15-12-1954, foi desmembrado do município Iraí os distritos de Caiçara e Vicente Dutra, para constituir o novo município de Frederico Westphalen.
Em divisão territorial datada de 1-VII-1955, o município é constituído de 7 distritos: Iraí, Alpestre, Farinhas, Planalto, Rio dos Índios, Saltinho e Volta Grande.
Pela Lei Municipal n.º 416, de 16-08-1958, é criado o distrito de São Gabriel (ex-povoado) e anexado ao município de Iraí.
Pela Lei Estadual n.º 3.695, de 30-01-1959, o distrito de Rio dos Índios foi transferido do município de Iraí para Nonoai.
Em divisão territorial datada de 1-VII-1960, o município é constituído de 7 distritos: Iraí, Alpestre, Farinhas, Planalto, Saltinho, São Gabriel e Volta Grande.
Pela Lei Estadual n.º 552, de 30-05-1962, é criado o distrito de Sertãozinho e anexado ao município de Iraí.
Pela Lei Municipal n.º 4.688, de 26-10-1963, foram desmembrados do município de Iraí os distritos de Alpestre, Farinhas, Sertãozinho e Volta Grande, para constituir o novo município de Alpestre.
Pela Lei Estadual n.º 4.692, de 26-12-1963, foi desmembrado do município de Iraí o distrito de Planalto. Elevado à categoria de município com área do extinto distrito de São Gabriel e ainda pela mesma lei extingue o distrito de Saltinho.
Em divisão territorial datada 31-XII-1963, o município é constituído do distrito sede.
Em divisão territorial de 2013, o município é constituído de 2 distritos: Iraí e Vila Salete.
Assim permanecendo em divisão territorial de 2015.