A fundação de Nonoai, segundo o relato do ancião João Batista Lajus Filho, deu-se no ano de 1838. Das circunstâncias que teriam dado origem à povoação, destaca-se a necessidade de se descobrir um novo caminho que conduzisse os tropeiros do norte (São Paulo, Rio de Janeiro, Minas Gerais e Pernambuco) que vinham ao Rio Grande do Sul em busca de gado muar. Esses tropeiros ou compradores de mulas entravam no estado pelo campo de Vacaria, atravessando o Rio Pelotas em alguns pontos; faziam com isso uma grande curva, que aumentava muito o percurso.
Em Xanxerê (SC) estava alocado o comendador João Cipriano da Rocha Loires, encarregado do contato com várias tribos indígenas do sul do país. Comerciantes de mulas de São Paulo e Rio de Janeiro solicitaram a Rocha Loires que descobrisse outra estrada que encurtasse o trajeto das tropas, ou, seguindo mais para o norte, tornasse mais fácil a travessia do estado do Paraná para o mercado muar nordes­tino. Imediatamente, o comendador tratou de explorar o lugar mais conveniente para a fu­tura estrada. Acompanhado de uma equipe, partiu de Xanxerê, passando pelo atual mu­nicípio de Chapecó (SC) e chegou a um lugar denominado Porto Goio-En. De lá, subiu rumo ao atual município de Erechim e desceu para o de Passo Fundo. Dali saíram costeando o Rio Passo Fundo pela estrada disponível então, que conduzia à zona das Missões, até um lugar denominado Serrinha. De Serrinha, sempre costeando o Rio Passo Fundo pelo campo, chegaram ao toldo indígena dos caingangues ou coroados, cujo cacique nessa época era chamado de Nonoai.
Todos os membros da caravana foram recebidos sem hostilidade pelo prestigioso cacique. O comandante Rocha Loires expôs ao chefe indígena a pretensão de abrir uma estrada que viria de Passo Fundo e, passando pelo toldo, chegaria a Goio-En, no Rio Uruguai. A proposta foi acatada e então foi firmado um compro­misso: os índios se retirariam mais para o interior, rumo ao oeste, deixando livre a zona para a futura estrada, com a condição de que os brancos que ali aportassem fossem respeitosos e não os importunassem.
Aberta essa nova estrada, que passaria por Goio-En e seguiria depois para Xanxerê, rumo a São Paulo, todos os trafegantes do comércio de mulas começaram a utilizá-la. Com o movimento intenso, criou-se a necessidade de instalações onde os tropeiros pudessem encontrar pasto, água, pousada etc. Logo estabeleceu-se ali um povoado: a vila foi chamada Nonoai, em homenagem ao cacique, e se desenvolveu a largos passos; dentro de pouco tempo, tornou-se uma das principais povoações do norte do Rio Grande do Sul.
Alguns anos depois, em 1847, o governo estadual viu-se obrigado a criar nesse local uma coletoria a fim de cobrar impostos sobre a exportação de mulas. Nesse mesmo ano, Nonoai começou a receber os primeiros imigrantes vindos da Europa. Nonoai cresceu tão rapidamente que, em 1865, por ocasião da guerra do Brasil com o Paraguai, a vila contribuiu na defesa da pátria com um contingente de voluntários, sob o comando do major João Cipriano da Rocha Loires, então comandante do 8º esquadrão de Passo Fundo.
Antes de emancipar-se, Nonoai pertenceu aos municípios de Passo Fundo, Palmeira das Missões e Sarandi. Criado oficialmente pela Lei nº 3.695, de 30 de janeiro de 1959, o município foi instalado em 31 de maio desse mesmo ano, e é nesta data que se comemora o seu aniversário.

Distrito criado com a denominação de Nonoai pela Lei Provincial nº 925, de 03/04/1875, e pelo ato Municipal nº 9, de 03/11/1896, subordinado ao município de Palmeira.
Pelo Decreto Estadual nº 4.710, de 24/01/1931, o distrito de Nonoai é transferido do município de Palmeira para o de Passo Fundo.
Pelo Decreto Estadual nº 7.842, de 30/06/1939, confirmado pelo Decreto-Lei Estadual nº 1.307, de 31/05/1939, o distrito de Nonoai é transferido do município de Passo Fundo para o de Sarandi.
Desmembrado de Sarandi e Iraí, Nonoai é elevado à categoria de município pela Lei Estadual nº 3.695, de 30/01/1959. O município é instalado em 31/05/1959, constituído de três distritos: Nonoai e Trindade, desmembrados de Sarandi, e Rio dos Índios, desmembrado de Iraí.
Pela Lei Municipal nº 26, de 25/08/1959, é criado o distrito de Pinhalzinho e anexado ao município de Nonoai.
Pela Lei Municipal nº 15, de 16/12/1960, é criado o distrito de Gramado dos Loureiros e anexado ao município de Nonoai.
Pela Lei Estadual nº 4.736, de 1º/06/1964, o distrito de Pinhalzinho é desmembrado de Nonoai para constituir o novo município de Liberato Salzano.
Pela Lei Estadual nº 8.487, de 15/12/1987, o distrito de Trindade é desmembrado de Nonoai e elevado à categoria de município, com a denominação de Trindade do Sul.
Pela Lei Municipal nº 1.192, de 14/12/1988, é criado o distrito de Posse dos Linhares e anexado ao município de Nonoai.
Pela Lei Estadual nº 9.541, de 20/03/1992, o distrito de Gramado dos Loureiros é des­membrado de Nonoai e elevado à categoria de município.
Pela Lei Estadual nº 9.547, de 20/03/1992, o distrito de Rio dos Índios é desmembrado de Nonoai e elevado à categoria de município.
Em divisão territorial datada de 1997, o município é constituído do distrito-sede.
Assim permanece em divisão territorial datada de 2020.