Até 1870 só existia na região a fazenda do agricultor Francisco Casado de Melo, onde hoje está a sede da prefeitura. Em 1877, a construção da rede ferroviária levou para lá o acampamento dos operários. O local, para os técnicos, não poderia ser melhor, porque em toda a região brotavam olhos d'água, facilitando o trabalho e a própria vida dos operários.
Depois que as obras da linha férrea e da estação terminaram, o acampamento foi transferido. Nessa época já existiam algumas casas e, para garantir o povoado, foi construída uma capela em homenagem a São José, padroeiro do lugar. Os pioneiros na formação da vila foram João Francisco Soares, Manoel Coleta de Mello, Antonio Pinto Bandeira e Antonio Matias. Em 1965, o presidente Castelo Branco suspendeu o tráfego dos trens da Rede Ferroviária, causando um impacto muito grande à região. Nessa época, começou a ser construída a AL-225, concluída em 1974. Alguns anos depois a rodovia AL-220, que passou por Olho D'Água do Casado, mudou a rotina do povoado. O desenvolvimento já era grande porque havia comunicação entre as regiões. Com o progresso veio o movimento pela emancipação. Eliseu Maia, Adeval Tenório, Vítor Barbosa, José Pereira Leite e Pedro Gomes Pereira foram os líderes. Em 1962, Olho D'água do Casado se tornou município, através da Lei 2.459.
Com a construção da Usina Hidrelétrica de Xingó, o município ganhou dois grandes atrativos: o belo Riacho do Talhado (recanto do rio São Francisco, próprio para um banho, a quase 80m de profundidade) e alguns sítios arqueológicos. Entre as festividades, destacam-se a festa do padroeiro, as festas juninas, a da Emancipação (21 de setembro) e a do Caju (novembro), todas sempre animadas.

Distrito criado com a denominação de Olhos D’Água do Casado ex-povoado, pela Lei n.º 1473 de 17-09-1949. Subordinado ao município de Piranhas.
Em divisão territorial datada de 1-VII-1950, o distrito de Olhos D’Água do Casado, figura no município de Piranhas.
Assim permanecendo em divisão territorial datada de 1-VII-1960.
Elevado à categoria de município com a denominação de Olhos D’Água do Casado, pela Lei Estadual n.º 2962, de 22-08-1962, desmembrado de Piranhas. Sede no atual distrito de Olho D água do Casado ex-Olhos da Água Casado. Constituído do distrito sede. Instalado em 21-09-1962.
Em divisão territorial datada de 31-XII-1963, o município é constituído do distrito sede.
Assim permanecendo em divisão territorial datada de 2007.