Os primeiros habitantes de São Francisco de Paula foram os índios Caáguas ou Caaguaras, que estendiam sua aldeias pelas Serras Geral e do Mar.
As incursões dos bandeirantes na região transformaram os índios em presas fáceis, sendo usados como mão-de-obra escrava. Assim, por volta de 1700, os caáguas estavam praticamente dizimados pelos bandeirantes e por doenças.
No final do século XVIII, com a expansão da mineração na zona das Gerais, novamente os bandeirantes voltaram ao estado a fim de buscar mulas para a zona mineradora. O Rio Grande do Sul tornou-se o grande fornecedor de animais de tração para a atividade extrativa.
O processo de ocupação dos Campos de Cima da Serra ocorreu com o transitar dos tropeiros, pois a região estava no caminho das tropas: partia da altura de Palmares do Sul, atravessava o atual território de Santo Antônio da Patrulha, alcançava o planalto dos Campos de Cima da Serra, indo na direção de Lages, avançando para Sorocaba.
A cidade de São Francisco de Paula teve seu início com Pedro da Silva Chaves, militar natural de Lisboa que recebeu uma gleba de terras na região. O português doou uma pequena porção, juntamente com algumas vacas, para o patrimônio de uma igreja, na qual ele mesmo viera a construir e que seu filho viria a rezar a primeira missa.

Distrito criado com a denominação de São Francisco de Paula de Cima da Serra, por Lei Provincial n.º 266, de 30-11-1852, subordinado ao município de Taquara do Mundo Novo.
Elevado à categoria de município com a denominação de São Francisco de Paula de Cima da Serra, por Decreto Estadual n.º 563, de 23-12-1902, desmembrado do município de Taquara do Mundo Novo. Sede no antigo distrito de São Francisco de Paula de Cima da Serra. Constituído do distrito sede. Instalado em 07-01-1903.
Por Ato Municipal n.º 3, de 07-01-1903, foram criados os distritos de Campo Bom, Lageado e São Marcos e anexados ao município de São Francisco de Paula de Cima da Serra.
Por Ato Municipal n.º 25, de 09-01-1903, é criado o distrito de Criúva e anexado ao município de São Francisco de Paula de Cima da Serra.
Por Ato Municipal n.º 69, de 01-07-1911, foram criados os distritos de Fazenda Souza e João Pessoa e anexados ao município de São Francisco de Paula de Cima da Serra.
Em divisão administrativa referente ao ano de 1911, o município é constituído de 7 distritos: São Francisco de Paula de Cima da Serra, Campo Bom, Criúva, Fazenda Souza, Lageado, João Pessoa e São Marcos.
Por Ato Municipal n.º 112, de 25-01-1916, é criado o distrito de Vista Alegre e anexado ao município de São Francisco de Paula de Cima da Serra.
Nos quadros de apuração do recenseamento geral de 1-IX-1920, figura o município denominado São Francisco de Paula. Constituído de 8 distritos: São Francisco de Paula, Campo Bom, Criúva, Fazenda Souza, João Pessoa, Lageado, Colônia São Marcos (ex-São Marcos) e Vista Alegre.
Por Ato Municipal n.º 42, de 18-10-1922, é criado o distrito de Tainhas e anexado ao município de São Francisco de Paula.
Por Ato Municipal n.º 43, de 31-12-1932, é criado o distrito de Salto e anexado ao município de São Francisco de Paula.
Em divisão administrativa referente ao ano de 1933, o município é constituído de 9 distritos: São Francisco de Paula, Campo Bom, Capela do Lageado (ex-Lageado), Criúva, Fazenda Souza, João Pessoa, Salto, Tainhas e Vista Alegre.
Em divisões territoriais datadas de 31-XII-1936 e 31-XII-1937, o município é constituído de 8 distritos: São Francisco de Paula, Campo Bom, Capela do Lageado (ex-Lageado), Criúva, João Pessoa, Salto, Tainhas e Vista Alegre.
No quadro fixado para vigorar no período de 1939-1943, o município é constituído de 6 distritos: São Francisco de Paula, Cazuza Ferreira (ex-Capela do Lajeado), Chapéu (ex-Vista Alegre), Criúva, Salto e Tainhas, sub-dividido em 2 zonas denominadas Tainhas e Cambará (ex-Campo Bom).
Pelo Decreto Estadual n.º 7.842, de 30-06-1939, confirmado pelo Decreto-lei Federal n.º 1.307, de 31-05-1939, o distrito de Sêca (ex-João Pessoa) foi transferido do município de São Francisco de Paula para Caxias.
No quadro fixado para vigorar no período de 1944-1948, o município é constituído de 6 distritos: São Francisco de Paula, Cazuza Ferreira, Criúva, Eletra (ex-Salto), Jaquirana (ex-Chapéu) e Tainhas.
Pela Lei Municipal n.º 117, de 10-05-1950, foram criados os distritos de Juá, Oliva e Rincão dos Kroeff e anexados ao município de São Francisco de Paula.
Em divisão territorial datada de 1-VII-1950, o município é constituído de 9 distritos: São Francisco de Paula, Cazuza Ferreira, Criúva, Eletra, Jaquirana, Juá, Oliva, Rincão dos Kroeff e Tainhas.
Pela Lei Municipal n.º 134, de 21-10-1950, é criado o distrito de Cambará com território desmembrado do distrito de Tainha e anexado ao município de São Francisco de Paula.
Pela Lei Municipal n.º 246, de 20-10-1953, é criado o distrito de Chapada (ex-povoado) e anexado ao município de São Francisco de Paula.
Pela Lei Estadual n.º 2.532, de 15-12-1954, é transferido o distrito de Oliva do município de São Francisco de Paula para Caxias do Sul (ex-Caxias).
Em divisão territorial datada de 1-VII-1955, o município é constituído de 10 distritos: São Francisco de Paula, Cambará, Cazuza Ferreira, Chapada, Criúva, Eletra, Jaquirana, Juá, Rincão dos Kroeff e Tainhas.
Pela Lei Municipal n.º 332, de 24-11-1956, é criado o distrito de Oswaldo Kroeff (ex-povoado) e anexado ao município de São Francisco de Paula.
Em divisão territorial datada de 1-VII-1960, o município é constituído de 11 distritos: São Francisco de Paula, Cambará, Cazuza Ferreira, Chapada, Eletra, Jaquirana, Juá, Oswaldo Kroeff, Padilha, Rincão dos Kroeff e Tainhas.
Pela Lei Estadual n.º 4.678, de 20-12-1963, é desmembrado do município de São Francisco de Paula o distrito de Cambará. Elevado à categoria de município com a denominação de Cambará do Sul, constituído da área do extinto distrito de Oswaldo Kroeff.
Em divisão territorial datada de 31-XII-1963, o município é constituído de 9 distritos: São Francisco de Paula, Cazuza Ferreira, Chapada, Eletra, Jaquirana, Juá, Padilha, Rincão dos Kroeff e Tainhas.
Pela Lei Municipal n.º 655, de 12-12-1968, é criado o distrito de Lajeado Grande e anexado ao município de São Francisco de Paula.
Em divisão territorial datada de 1-I-1979, o município é constituído de 9 distritos: São Francisco de Paula, Cazuza Ferreira, Chapada, Eletra, Jaquirana, Juá, Lajeado Grande, Rincão dos Kroeff e Tainhas.
Pela Lei Estadual n.º 8.457, de 08-12-1987, alterada em seus limites pela Lei Estadual n.º 9.016, de 11-01-1990, são desmembrados do município de São Francisco de Paula os distritos de Jaquirana e Chapada, para constituir o novo município de Jaquirana.
Em divisão territorial datada de 1995, o município é constituído de 7 distritos: São Francisco de Paula, Cazuza Ferreira, Eletra, Juá, Lajeado Grande, Rincão dos Kroeff e Tainhas.
Assim permanecendo em divisão territorial datada de 2007.